Trong thời gian quay phim The Fountainhead (1949), Neal có cuộc dan díu tình ái với nam diễn viên cùng đóng vai chính đã có vợ là Gary Cooper, một người mà bà gặp năm 1947 khi bà mới 21 tuổi, còn anh ta đã 46 tuổi. Năm 1950, vợ của Cooper là Veronica, đã phát hiện ra mối quan hệ này và gửi cho Neal một bức điện tín yêu cầu hai người chấm dứt cuộc dan díu đó. Neal đã mang thai, nhưng Cooper thuyết phục bà phá thai,[8], điều mà sau này bà rất hối tiếc. Trong thời gian yêu nhau, đã có lần Cooper tát vào mặt Neal khi bắt gặp Kirk Douglas tìm cách quyến rũ bà.[9]

Vụ dan díu này đã chấm dứt, sau khi cô con gái của Cooper là Maria (sau này là Maria Cooper Janis, sinh năm 1937) đã công khai nhạo báng Neal.[10] Tuy nhiên, những năm sau khi Cooper qua đời, bà vợ và con gái của ông ta đã giảng hòa với Neal.

Neal gặp nhà văn Anh Roald Dahl trong một bữa tiệc do Lillian Hellman khoản đãi năm 1951. Họ kết hôn ngày 2.7.1953 tại "Nhà thờ Chúa Ba Ngôi" ở thành phố New York. Cuộc hôn nhân này đem lại 5 người con:[2] Olivia Twenty (20.4.1955 – 17.11.1962); Chantal Tessa Sophia (sinh năm 1957); Theo Matthew (sinh năm 1960); Ophelia Magdalena (sinh năm 1964); và Lucy Neal (sinh năm 1965). Người cháu ngoại của bà (con gái của Tessa Sophia) là nhà văn, người giới thiệu chương trình truyền hình kiêm người mẫu Sophie Dahl.

Đầu thập niên 1960, cặp vợ chồng này đã trải qua 2 nỗi đau buồn: Ngày 5.12.1960 cậu con trai Theo 4 tháng tuổi bị tổn thương não khi chiếc xe đẩy chở cậu ta bị một xe taxi ở thành phố New York đụng vào và ngày 17.11.1962, cô con gái Olivia, 7 tuổi bị chết vì viêm não do bệnh sởi.[11]

Khi mang thai cô con gái út (năm 1965), Neal đã bị chứng phình mạch não 3 lần và đã bị hôn mê 3 tuần lễ. Dahl đã giúp bà tập luyện đi lại và tập nói chuyện. Ngày 4.8.1965 bà sinh cô con gái út Lucy mạnh khỏe.

Cuộc hôn nhân đầy sóng gió giữa Neal và Dahl đã chấm dứt bằng việc ly dị năm 1983, sau vụ Dahl dan díu với Felicity Crosland - bạn của Neal. Dahl sau đó đã kết hôn với Crosland tong cùng năm.[12] Năm 1981, Glenda Jackson đã đóng vai Neal và Dirk Bogarde vai Dahl - chồng của Neal - trong bộ phim truyền hình The Patricia Neal Story. Quyển tự truyện As I Am của Neal được xuất bản năm 1988. Cuối đời, bà đã theo đạo Công giáo.[13]